金屬磷化物催化氨硼烷水解析氫

2017-12-04 11:45:43    來源:摩帆網 關鍵詞: 化合物定制 小分子技術 定制化學品 
據摩帆網了解,氫氣是一種可再生的清潔能源載體,是取代化石能源的一種候選能源定制化學品。然而在實際應用中,如何實現氫氣的安全儲存和快速釋放是氫能應用于便攜式電源和車載燃料電池面臨的巨大難題。過渡金屬磷化物具有半金屬特性,在酸堿環境中較為穩定,同時還具有良好的光、熱穩定性,是繼過渡金屬碳化物和過渡金屬氮化物之后出現的一類新型催化材料。

近年來,過渡金屬磷化物在光/電催化分解水析氫、催化加氫和去氫等反應中表現出與貴金屬鉑媲美的催化活性,被譽為“準鉑催化劑”;過渡金屬磷化物也能用于催化氨硼烷的水解,將化學儲氫材料氨硼烷中的氫釋放出來。


金屬磷化物催化氨硼烷水解析氫


近日,科研團隊在雙金屬磷化物催化氨硼烷分解領域取得了新的進展。得益于金屬間的協同作用化合物定制,Co摻雜的Ni2P表現出優于單金屬磷化物Ni2P的催化活性。當金屬鈷與金屬鎳的摩爾比在1.3:0.7時,反應的TOF值達到58.4 mol (H2) mol (Ni0.7Co1.3P)-1 min-1。進一步將Ni0.7Co1.3P分散于石墨烯表面后,較高的分散度、較小的顆粒尺寸以及較大的比表面積等優勢使反應的TOF值提高至109.4 mol (H2) mol (Ni0.7Co1.3P)-1 min-1,領先于目前報道的其他非貴金屬催化劑。

他們在Ni2P中引入不同含量的金屬鈷,三組分金屬磷化物Co-Ni-P的電子結構得到了系統的調控。通過XPS和X射線吸收光譜對金屬中心電子結構變化的詳細表征,隨著Co含量的增加,金屬中心到磷元素的電荷轉移增強。

另外,密度泛函理論證實了三組分金屬磷化物Co-Ni-P中電子結構的變化增強了催化劑對氨硼烷分子的吸附小分子技術,降低了金屬磷化物催化氨硼烷水解反應的能壘,氫氧根的存在促進了羥基對氨硼烷分子的親核進攻,從而使優化后的雙金屬磷化物在堿性條件下表現出優異的催化氨硼烷水解的性能。
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